Разрыв корреляции и гибридизации в CaMn $$

Научные отчеты, том 13, Номер статьи: 9271 (2023) Цитировать эту статью

Подробности о метриках

Мы изучаем взаимодействие между электронными корреляциями и гибридизацией в низкоэнергетической электронной структуре CaMn\(_2\)Bi\(_2\), потенциального полупроводника с гибридизационной щелью. Используя подход DFT+U, мы обнаружили, что антиферромагнитный неелевский порядок и запрещенная зона хорошо согласуются с соответствующими экспериментальными значениями. Под гидростатическим давлением мы обнаруживаем переход от гибридизационного разрыва к оскорбительной физике переноса заряда из-за тонкого баланса гибридизации и корреляций. Увеличивая давление выше \(P_c=4\) ГПа, мы обнаруживаем одновременный вызванный давлением объемный коллапс, переход от плоскости к цепи, изолятор к металлу. Наконец, мы также проанализировали топологию в антиферромагнетике CaMn\(_2\)Bi\(_2\) для всех исследованных давлений.

Электронная структура фермионно-коррелированных систем обусловлена ​​конкуренцией между тенденциями электрона распространяться как волна и локализоваться как частица, причем последнее обычно сопровождается магнетизмом. То есть взаимодействие спиновых и зарядовых степеней свободы является центральным вопросом1. Слоистые двумерные (2D) материалы обеспечивают уникальную платформу для изучения этой двойственной природы электронных состояний, которая создает богатые фазовые диаграммы, включая высокотемпературную сверхпроводимость2,3,4, нетривиальные топологические изолирующие и полуметаллические фазы5, квантовые спиновые жидкие состояния6 и странное поведение металла7.

В частности, сверхпроводники на основе железа подвергаются активным экспериментальным и теоретическим исследованиям с момента открытия нетрадиционной высокотемпературной сверхпроводимости в La[O\(_{1-x}\)F\(_x\)]FeAs в 20088 году. С тех пор было открыто семейство соединений с родственными слоистыми кристаллическими структурами и химическим составом, включая FeSe, LiFeAs, RFeAsO (R = редкоземельные элементы), AFe\(_2\)As\(_2\) (A = Ca, Sr, Ba, Eu), названные структурами типа «11», «111», «1111» и «122» соответственно9. Самая высокая температура сверхпроводящего перехода 56 К обнаружена в соединении типа 1111 Gd\(_{0,8} \)Th\(_{0,2}\)FeAsO10.

Для повышения температуры сверхпроводящего перехода и поиска новых фаз с нарушенной симметрией Fe было заменено другими переходными металлами, такими как Cr, Mn, Co и Ni. Эти изоструктурные соединения образуют новые основные состояния, включая металлическое (на основе Co), коллективизированное антиферромагнитное (на основе Cr), сверхпроводящее (на основе Ni) и полупроводниковое антиферромагнитное (на основе Mn) поведение. Пниктиды на основе марганца вызвали особый интерес из-за их сходства с феноменологией высокотемпературных купратных сверхпроводников. В частности, соединения на основе Mn демонстрируют переходы изолятор-металл либо при легировании, либо при приложении давления, но о сверхпроводимости еще не сообщалось11,12,13,14,15,16,17, хотя сверхпроводимость, индуцированная давлением, наблюдается и в других Материалы на основе Mn18,19. В целом это предполагает, что пниктиды марганца, возможно, образуют мост между семействами пниктидов и купратов.

Недавние экспериментальные и теоретические исследования показали, что CaMn\(_2\)Bi\(_2\) обладает многими интригующими свойствами, включая большое анизотропное магнитосопротивление20 и структурный переход от плоскости к цепочке21. Наиболее интригующим было предположение, что CaMn\(_2\)Bi\(_2\) может быть полупроводником с гибридизационной щелью22,23. В соответствии с этим утверждением, измерения низкотемпературного электротранспорта обнаруживают небольшое увеличение зазора под давлением24. Такое поведение похоже на Ce\(_3\)Bi\(_4\)Pt\(_3\) и другие тяжелые фермионные соединения25,26,27. Следовательно, CaMn\(_2\)Bi\(_2\) может стать связующим звеном между купратами, пниктидами и тяжелыми фермионными системами.

В этой статье мы представляем первопринципное исследование электронной и магнитной структуры CaMn\(_2\)Bi\(_2\). Мы обнаружили, что тонкий баланс между электронными корреляциями и гибридизацией чувствительно зависит от давления, что приводит к немонотонному поведению запрещенной зоны. В чистом случае мы можем получить точное основное состояние, включив эффективный U Хаббарда, что значительно улучшает согласие с экспериментами по сравнению с более ранними теоретическими исследованиями, где GGA-PBE предсказывает металл22, в то время как гибридный функционал резко переоценивает разницу на порядок. -величины24. Хорошее согласие также обеспечивает важную отправную точку для изучения эффектов давления. Мы обнаружили, что под приложенным гидростатическим давлением CaMn\(_2\)Bi\(_2\) ведет себя как материал с гибридизационной щелью до 3 ГПа и как соединение, управляемое корреляцией, для более высоких давлений. Наиболее поразительно то, что мы обнаруживаем большой объемный коллапс из-за структурного перехода от плоскости к цепочке при \(P_c=4\) ГПа, который одновременно создает основное металлическое состояние. При этом спиновые (орбитальные) магнитные моменты марганца существенно уменьшаются (увеличиваются) вдоль критического давления. Прогнозируемое критическое давление и объемный коллапс хорошо согласуются с экспериментальными значениями21. Наконец, мы также находим, что антиферромагнетик CaMn\(_2\)Bi\(_2\) топологически тривиален для всех изученных давлений.